2005年4月21日，发行第二张大碟《Funny Girl》，收录歌曲包括《男孩像你》、《小黑与我》，推出后反应理想，火速在两个月后推出第二版，《小黑与我》及《男孩像你》除在流行榜上成为冠军歌曲外，在年尾颁奖礼上亦有得奖。《Funny Girl》于2004年12月30日至2005年12月21日期间，成为最好卖的本地五大唱片，该专辑为第五名。
2005年下旬，她首套参演的电影《早熟》上映，该片由尔冬升执导，戏中她饰演一个读名校的千金小姐，讲述她因与屋村草根少男，发生“两小无猜”、 “人细鬼大”的关系。然后珠胎暗结，离家出走。最终于要面对法庭审讯，一场官司奇峰逆转。本片更令她成为千万票房女主角。演戏方面的天赋又为她将来的发展加分不少，因电影《早熟》而成千万票房女星，更被提名最佳新演员，演技被受肯定。《早熟》更成为十大港产片之一；而所主演的电视剧《学警雄心》亦成该年电视剧收视十大之一（夺第四）。
2005年9月，她的第二套电影，马伟豪执导的《挚爱》上映，本片她饰演新界旧村屋的穷家女，千辛万苦照顾瘫痪哥哥和小侄女，负起全家重担。比起之前《早熟》中演的千金小姐，这是一个新挑战。
2005年12月22日，推出个人第三张大碟，发行EP《ME》，收录歌曲包括《有只雀仔》、《寻找独角兽》等热播歌曲，随碟更附送热火乐团音乐会 DVD，。该专辑内所有相片包括封面到内页画册的相片皆由她个人亲自拍摄，更包办碟内美指工作，收录了「有只雀仔」、「寻找独角兽」等多首大热歌曲，另外随碟还附送了其个人首个个人音乐会《热火乐团音乐会》DVD。
2006年2月，香港电影金像奖颁奖典礼候选名单公布，她凭《早熟》中出色的演出，成功入围第25届香港电影金像奖“最佳新演员”提名，虽然最终败于金马奖“最佳新演员”得主周杰伦，但她的演技已经被电影界人仕一致认同，之后更接拍了马伟豪导演的《新扎师妹3》及由尔冬升监制的电影《时光‧倒流的话》。同年她到内地与陈坤合作拍摄电视剧《新不了情》。
2006年6月下旬，薛凯琪首部喜剧电影《新扎师妹3》上映，票房成绩理想，首天开画己达79万。薛凯琪于戏中饰演心地善良活泼开朗投考警队的少女范树娃。
2006年7月，薛凯琪再次参演无线电视剧拍摄，由于将要拍摄另一电视剧《新不了情》，所以今次只能为她首部参演的电视剧《学警雄心》的续集《学警出更》作客串演出2集交代角色死亡。同月，她在《早熟》的演出再次获得认同，获提名角逐第11届香港电影金紫荆颁奖典礼"最佳新演员"奖。
2006年8月11日，除了是薛凯琪25岁生日外，还是其个人国际歌迷会成立及推出全新唱片Electric Angel，当日收录了香港5台冠军歌曲「糖不甩」，该曲更同时在外国多间中文电台成为冠军歌曲，另外还收录了电影《新扎师妹3》及《子狐物语》主题曲「树娃」和「狐狸今天你快乐吗」等十一首歌曲。
2007年6月12日，发行首张新曲+精选《"F" Best》，收录出度至今的大热歌曲。其后，她到台湾灌录国语歌曲，筹备其首张国语专辑，而且为该唱片作宣传。
2008年1月30日，其首支国语主打《爱丽丝的第一次》派到电台。
2008年2月23日，薛凯琪在旺角朗豪坊出席活动时，被一名26岁青年男子用胶樽掷向其脸部，她其后送往圣德肋撒医院治疗，再转送广华医院。事后该青年称该举动只为吸引偶像（薛凯琪）注意他。
2008年4月18日，首张国语专辑《It’s My Day》终于发行，共收录十首国语歌曲，包括《我不需要Tiffany》、《爱丽丝的第一次》、中央电视剧新不了情主题曲《新不了情》等。其后，此专辑成上半年最佳唱片(女歌手)第五名，销量超越二万张。
2008年7月，薛凯琪派出2008年第一首广东歌曲《剑龙在草地散步》，该曲是第二首方大同写给薛凯琪的广东歌曲。第二首派台歌《天国的微笑》亦随后派台。
音乐专辑
●2004年4月8日《"F"Debut》
华纳2004人气偶像歌星薛凯琪(Fiona)甫出道广受欢迎，《’F’ Debut》的曲风走少女的抒情曲调为主，「麦当娜一吻」谱出少女看偶像及爱情的情怀；她的一曲「奇洛李维斯回信」成为大热情歌，此曲由方树梁及黄伟文主理；而Fiona为卡通片《彩梦芭蕾》所唱的主题曲「丑小鸭天鹅湖」亦令她成为新一代的新儿歌偶像。
01 XBF
02 麦当娜一吻
03 奇洛李维斯回信
04 上帝是男孩
05 赶 (2003 Cash流行创作大赛参赛歌曲)
06 小聪明
07 丑小鸭天鹅湖 (无线电视TVB卡通片"彩梦芭蕾"主题曲)
08 冬眠
09 影迷少女
10 XBF (Soft Mix)
11 Vie Ya (冬眠英文版)
2004年5月5日《F Debut AVCD》
2005年1月17日《886 AVCD Single》
01.886
02.南瓜车
03.886 Remix
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