《大只佬》
张兆辉将这部电影视为演艺事业的转折点。《大只佬》中，“钟sir”这个角色不仅为他开拓了电影市场这片新天地，也开启了他作为杜琪峰“指定配角”的生涯。在他的演绎之下，一个暴力、偏执的警察形象跃然于银幕上。
《柔道龙虎榜》
2006年的《柔道龙虎榜》中“大蛮哥”这个角色，给了张兆辉更大的发挥空间。大蛮哥虽然是一个江湖大佬，却跟以往凶神恶煞的黑社会老大形象大相径庭。他性格古怪、行事无聊，却有一种说不出的恐怖。这个角色让张兆辉获得台湾金马奖最佳男配角奖，成为他事业上的一个小巅峰。
《Cyber》
2013年，张兆辉参演好莱坞名导迈克尔·曼的电影《Cyber》，与“雷神”克里斯·海姆斯沃斯以及汤唯搭档。首次参与好莱坞大制作，张兆辉自言受到不小的震撼：“他们的资金和成本都十分充裕，这跟港产片很不一样。我第一天进组，根本没有拍什么，只是跟导演打了个招呼、定下了造型，就可以回家了。这在日程安排紧张的港产片片场是很难出现的。”他对迈克尔·曼的印象颇深：“虽然有一整支团队在帮导演，但他总爱亲力亲为。六七十岁的导演，还亲自爬上车顶看取景角度，让我很佩服。”
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